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Intramolecular vibrations enhance the quantum efficiency of excitonic energy transfer

  • We study the impact of underdamped intramolecular vibrational modes on the efficiency of the excitation energy transfer in a dimer in which each state is coupled to its own underdamped vibrational mode and, in addition, to a continuous background of environmental modes. For this, we use the numerically exact hierarchy equation of motion approach. We determine the quantum yield and the transfer time in dependence of the vibronic coupling strength, and in dependence of the damping of the incoherent background. Moreover, we tune the vibrational frequencies out of resonance with the excitonic energy gap. We show that the quantum yield is enhanced by up to 10% when the vibrational frequency of the donor is larger than at the acceptor. The vibronic energy eigenstates of the acceptor acquire then an increased density of states, which leads to a higher occupation probability of the acceptor in thermal equilibrium. We can conclude that an underdamped vibrational mode which is weakly coupled to the dimer fuels a faster transfer of excitation energy, illustrating that long-lived vibrations can, in principle, enhance energy transfer, without involving long-lived electronic coherence.

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Metadaten
Verfasserangaben:Hong-Guang Duan, Peter Nalbach, R. J. Dwayne Miller, Michael Thorwart
DOI:https://doi.org/10.1007/s11120-020-00742-x
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):Photosynthesis Research
Dokumentart:Wissenschaftlicher Artikel
Sprache:Englisch
Datum der Veröffentlichung (online):15.01.2021
Jahr der Erstveröffentlichung:2020
Veröffentlichende Institution:Westfälische Hochschule Gelsenkirchen Bocholt Recklinghausen
Datum der Freischaltung:15.01.2021
Freies Schlagwort / Tag:efficiency of exciton transfer; excitation energy transfer; vibronic coupling
Jahrgang:144
Ausgabe / Heft:2
Erste Seite:137
Letzte Seite:145
Fachbereiche / Institute:Fachbereiche / Wirtschaft und Informationstechnik Bocholt
Lizenz (Deutsch):License LogoEs gilt das Urheberrechtsgesetz

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